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山东大学张嘉炜最新Nat. Commun.:二维石墨烯纳米结构中的巨横向热电效应

【摘要】

高集成度芯片与可穿戴设备的精密热管理长期受制于纳米尺度下复杂非均匀的热流分布,传统纵向塞贝克热电器件因几何构型限制难以兼顾精准热流传感与高效废热回收。横向热电效应(TTE)将温度梯度与热电势在空间上相互解耦,为片上平面化热电应用提供了天然兼容的路径,但以往实现无外加磁场的横向热电响应大多依赖拓扑磁体或低温斜散射机制,室温性能十分受限。

2026年11月3日,山东大学张嘉炜教授、李玉香教授、何涛教授,南方科技大学宋爱民教授等人报道了一种基于六方氮化硼(h-BN)封装的亚微米石墨烯弹道整流纳米器件,首次在室温及零磁场条件下实现了优异的弹道横向热电效应(BTTE)。利用中心非对称人工散射体(AAS)对弹道载流子的几何非对称散射及量子受限能量过滤,该器件实现了高达 27.9 μV K?1 的室温横向塞贝克系数以及约 35.8 μW cm?1 K?2 的巨横向热电功率因子,响应时间短至 43 μs。在温度梯度方向反转时,横向热电势保持极性不变,展示了在动态波动的温度场中进行高灵敏热流监测与能量捕获的巨大潜力。

【正文内容】

图1 | 横向热电纳米器件结构与弹道输运基础电学表征。(a) 基于石墨烯的四端横向热电纳米器件三维立体示意图;(b) 包含集成微加热器与多通道测温电极的器件光学显微镜照片;(c) 器件核心活性工作区的原子力显微镜(AFM)形貌高度图;(d) 在不同测试偏压 VUL 下测得的 U、L 横向电极间转移特性曲线(Ids-Vg)。

图1中,利用微纳加工技术将高质量 h-BN/单层石墨烯/h-BN 异质结构刻蚀为四端弹道整流纳米结构,并在中心设计了一个底宽 297 nm 的三角形非对称人工散射体(AAS),两侧配有约 110 nm 宽的纳米缩颈(Fig. 1a-c)。左侧集成的微型蛇形金属条作为焦耳加热源,在样品上产生稳定的沿 x 方向(D 端到 S 端)的纵向温度梯度,而 U 端与 L 端用于采集横向热电势 Vy(Fig. 1a,b)。霍尔测试表明室温下载流子平均自由程在 0.47 至 0.53 μm 之间,与特征几何尺寸相当,证实载流子处于准弹道输运区域(Fig. 1d)。专用温度标定测试进一步确证,加热时温度差主要降落在纵向两端,横向温差近乎为零,实现了理想的纵向热流激励(Fig. 1b)。

图2 | 室温无磁场横向热电性能参数与综合性能指标基准对比。(a,b) 纵向塞贝克系数 Sxx (a) 与横向塞贝克系数 Syx (b) 随载流子浓度的变化曲线;(c) 横向最大热电势 Vy,max 对纵向最大热电势 Vx,max 的线性依赖关系曲线;(d) 室温横向热电功率因子 PFyx 随载流子浓度的演化关系;(e) 本工作与已报道典型零磁场横向热电材料在不同温度下的 Syx 对比;(f) 室温零磁场下本工作与代表性文献材料的 Syx 与 PFyx 综合性能分布基准图。

图2中,测试显示,纵向塞贝克系数 Sxx 峰值在电子和空穴侧分别达到 202.4 μV K?1 和 188.2 μV K?1,与石墨烯本征热电势相吻合(Fig. 2a);而横向塞贝克系数 Syx 峰值高达 27.9 μV K?1(电子)和 24.7 μV K?1(空穴),比此前室温铁磁体系反常能斯特效应记录高出三倍以上(Fig. 2b,e)。横向输出电压 Vy 与纵向电压 Vx 呈高度正比线性相关,转换比例高达约 13.6%(Fig. 2c)。计算得到的横向热电功率因子 PFyx 峰值达到 35.8 μW cm?1 K?2,相比于以往室温零磁场横向热电器件高出整整一个数量级,展现出卓越的片上微纳能量输出特性(Fig. 2d,f)。

图3 | 几何散射主导机制、温度梯度反转、静电力显微镜及磁场调控验证。(a) 包含双侧对称微加热器的温度梯度极性反转测试配置图;(b) 左右两侧交替加热时纵向与横向热电势的响应对比;(c) 纳米器件核心活性区的 AFM 图;(d,e) 左侧加热 (d) 与右侧加热 (e) 时活性区的原位静电力显微镜(EFM)表面电势分布图;(f) 沿不同截线提取的 EFM 表面电势空间线扫描图谱;(g-i) 垂直外加磁场调控配置 (g)、三角形非对称散射体器件随外磁场的响应 (h) 以及无散射体对比器件的能斯特响应 (i)。

图3中,通过交替开启左右两侧加热器产生相反的温度梯度,实验发现纵向热电势 Vx 发生极性翻转,但横向热电势 Vy 极性严格保持不变,EFM 原位静电势扫描直观证实电势降落完全局域在非对称的 U-L 侧,有力排除了微纳加工不对称伪影,确证了其几何整流本质(Fig. 3a-f)。在施加垂直外加磁场时,洛伦兹力对载流子的偏转与 AAS 几何散射产生协同增强或抵消削弱,但在 ±1 T 范围内始终无法逆转几何散射主导的整流极性(Fig. 3g,h);而对比的无散射体或对称散射体器件在零磁场下横向信号近乎为零,仅表现出依赖于洛伦兹力的普通能斯特效应,进一步从反面夯实了非对称人工几何结构的主导作用(Fig. 3i)。

图4 | 多种横向热电效应机理对比与弹道量子受限能量过滤模型。不同横向热电效应机制分类对比图:包含外在时间反演破缺的普通能斯特效应、内禀时间反演破缺的反常能斯特效应、内禀反演对称破缺的三层石墨烯非线性能斯特效应,以及本工作基于几何对称性破缺的外在弹道横向热电效应(BTTE)。

图4中,横向热电效应通常依赖时间反演对称性破缺(如外磁场或铁磁自旋-轨道耦合贝里曲率)诱导载流子偏转,或依赖三层石墨烯本征反演对称性破缺在极低温下诱发的斜散射(Fig. 4)。与之截然不同的是,本工作基于纯几何对称性破缺构筑了外在弹道整流机制(BTTE)(Fig. 4)。微纳缩颈处的横向空间限制(约 110 nm)产生量子受限效应,形成离散的弹道传输通道 ky = mπ/WSD;基于石墨烯的线性狄拉克色散关系,高能载流子拥有更大的总波矢,其波矢增量主要体现为纵向 kx 分量的增大,因而更容易沿直线射向中心三角形散射体并被定向偏转至 L 端,形成了高效的“横向能量过滤”效应,这也是获得巨横向塞贝克系数的微观物理核心(Fig. 4)。

图5 | 弹道横向热电效应理论模型的构建与变温测试吻合验证。(a,b) 理论模型几何图及高能/低能载流子在非对称散射体处的选择性偏转轨迹示意图;(c) 在 15 K 至 300 K 不同温度下实测横向热电势随载流子浓度的变化;(d,e) 室温 (d) 与低温 (e) 下实验测量值与 Büttiker-Landauer 多端热电理论计算值的重合对比;(f) 不同能垒阈值(Eth)与温度下 Vy,max/Vx,max 比值的理论预测与多个器件的实测对比。

图5中,基于多端 Büttiker-Landauer 热电输运矩阵,结合费米窗口与软阈值函数,建立了涵盖量子弹道通道与能量门槛值 Eth 的微观输运模型(Fig. 5a,b)。变温测试显示,当温度低于 50 K 时,Vy 随费米能级升高呈现出典型的量子振荡台阶,直接证实了量子化弹道通道的开启(Fig. 5c)。在室温及低温全温区内,实验测得的热电势曲线与理论模拟预测展现出惊人的一致性,提取的 Vy,max/Vx,max 转换比(13.6%)与理论计算值(13.8%)高度吻合(Fig. 5d,e)。针对五个不同几何参数器件的统计表明,随着缩颈变窄使得能量阈值 Eth 上升,能量过滤效应与转化比率显著单调增强,理论与实验规律完全一致(Fig. 5f)。

图6 | 高速热流监测、交变动态温场废热回收与多器件集成阵列电压缩放。(a) 芯片局部动态热点监测与动态交变温场废热回收应用构想图;(b) 测定器件热响应上升时间(43 μs)与下降时间(95 μs)的瞬态响应曲线;(c) 快速交替开关左右两侧热源时稳定的同极性横向热电输出波形;(d) 两个器件单元并联热输入、串联电输出的双器件集成结构示意图;(e) 不同加热电流下双器件单元输出的实时脉冲热电响应;(f) 单器件与双器件单元的横向热电势输出曲线对比(插图为峰值电压对比)。

图6中,高集成芯片中高频热通量常形成时空动态变化的热点,传统热电器件在交变温场下因热电势极性翻转而相互抵消(Fig. 6a)。本工作制备的器件瞬态响应时间低至 43 μs(上升沿)和 95 μs(下降沿),为快速捕获纳秒至微秒级局部瞬态突发热冲击提供了可能(Fig. 6b)。在交变动态温场测试中,器件始终输出恒定单向的直流电压信号,彻底克服了交变热流下的信号自相抵消顽疾(Fig. 6c)。更具应用价值的是,研究团队展示了“热学并联、电学串联”的双单元集成结构,成功将横向热电势近乎成倍提升至约 40 μV,且该级联放大效应专属于横向热电机制(Fig. 6d-f)。

【总结与展望】

该研究通过利用单层石墨烯在室温下优异的长程弹道输运特性,结合精心设计的四端非对称人工纳米散射体(AAS),成功开发出室温、零外加磁场下工作的高性能弹道横向热电(BTTE)纳米器件。这项工作彻底摆脱了传统横向热电效应必须依赖强外加磁场或极低温下复杂自旋/拓扑能带的严苛限制,从微观几何构型上实现了热流方向与电势梯度的空间正交解耦。基于微纳缩颈量子受限效应引发的高能载流子选择性偏转,器件在室温下取得了突破性的横向塞贝克系数(27.9 μV K?1)与巨热电功率因子(35.8 μW cm?1 K?2),其微秒级瞬态超快响应与温度梯度反转极性自保持特征,有效化解了高频交变非均匀温度场中的电信号对冲损耗。此外,器件所展示的平面纳米阵列串并联电压级联放大能力,赋予了其高度的片上集成扩展性。这一成果不仅深化了纳米尺度非平衡弹道载流子输运的热电物理图像,也为解决未来高算力微处理器高频局部热点瞬态监测、无源片上微能量回收以及柔性可穿戴热电系统开辟了一条具有广阔应用前景的全固态硬件新路径。

文章信息:Han, H., Guo, P., Wang, C. et al. Large transverse thermoelectric effect in graphene nanostructures. Nat Commun (2026).
文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-78890-2

信息来源:半导体日记

2026中国国际石墨烯创新大会

11月13-15日 中国·温州

“2026年中国国际石墨烯创新大会”将由石墨烯产业技术创新战略联盟(CGIA)和正泰集团联合主办,将于2026年11月13-15日在温州市(乐清)举办。大会聚焦石墨烯应用市场,着力促进石墨烯创新成果与产业端的深度对接合作,推动石墨烯产业迈向高质量发展新阶段。2026中国国际石墨烯材料应用博览会将同期举办。

点击下方链接,了解大会详情:

??官宣 | 关于召开2026中国国际石墨烯创新大会的通知

??重磅征稿|2026 中国国际石墨烯创新大会论文征集通知

??2026中国国际石墨烯创新大会启幕在即:论坛日程、票种权益、报名全攻略~

??展商招募 | 2026中国国际石墨烯材料应用博览会

??2026中国国际石墨烯创新大会嘉宾阵容揭晓

??关于征集2026石墨烯产业化·创投先锋会路演项目的通知

??会议日程 | 2026中国国际石墨烯创新大会

会务组电话:

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13264226602(微信同号)

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