成果简介

可穿戴电子设备与电动汽车的快速发展，对紧凑型超级电容器的高体积能量密度提出了迫切需求。然而，石墨烯的本征堆积密度偏低（通常 ≤0.6 g cm?3），导致其体积比电容受限（往往 ≤120 F cm?3），难以满足小型化器件对空间与能量的双重约束。如何在抑制石墨烯片层重新堆叠的同时提升电极的堆积密度与传质效率，是石墨烯基储能走向实用的关键难题。基于此，本文，吉林化工大学江丽丽团队联合北华大学盛利志教授在《Carbon》期刊发表题为"Graphene Ribbons Bridge Functionalized Graphene Microspheres into Dense Self-Supporting Films for Flexible Supercapacitors with High Volumetric Energy Density"的研究论文。本文利用准一维氧化石墨烯带作为导电结合支架，将功能化的还原氧化石墨烯微球与之结合，制备出一种自支撑的带状/微球还原氧化石墨烯复合薄膜（R/S-rGOF）。

微球作为层间支撑，既能抑制带状结构的局部重新堆叠，又能保持电解质可接触的孔隙；而相互连接的带状结构则将相邻微球连接起来，形成连续的电子传输路径，且在薄膜制备过程中无需添加单独的导电添加剂或聚合物粘合剂。所得的 R/S-rGOF 具有 0.97 g cm?3 的堆积密度、67.8° 的水接触角，以及分别仅为 0.16 和 0.32 Ω 的低串联电阻和电荷转移电阻。在 1 A g?1 电流密度下，其质量比电容为 294.5 F g?1，体积比电容为 285.6 F cm?3；在 100 A g?1 电流密度下，仍能保持 55% 的初始电容。经过 20,000 次充放电循环后，仍保留了 106.5% 的初始电容。该水基对称超级电容器和柔性准固态器件，在相应功率密度为98.1 W L?1和62.9 W L?1时，其活性电极水平的体积能量密度分别为24.5和15.7 Wh L?1（以两个活性电极的总体积为基准进行归一化）。这种基于带状介质的组装策略，在柔性石墨烯电极中实现了结构致密化与快速电荷传输的平衡。

图文导读

Figure 1. Schematic comparison of ion accessibility and electron-transport pathways in lamellar graphene, ribbon-graphene, and ribbon/sphere graphene films.

Figure 2. SEM images of (a) IGOR and (b) S-rGO; (c) cross-sectional SEM image of the R/S-rGOF film; (d) enlarged cross-sectional SEM image and (e) TEM image of R/S-rGOF; and high-magnification cross-sectional SEM images of (f) L-rGOF and (g) R-rGOF.

Figure 3. Structural and surface-chemical characterization of the R/S-rGOF, R-rGOF, and L-rGOF films: (a) XRD patterns; (b) Raman spectra; (c) FTIR spectra; (d) XPS survey spectra; (e) high-resolution C 1s XPS spectrum of R/S-rGOF; (f) relative distributions of oxygen-containing species derived from the O 1s XPS spectra; and (g) static water contact angles of the three films.

Figure 4. Electrochemical performance of R/S-rGOF, R-rGOF, and L-rGOF in a three-electrode configuration: (a) CV curves at 50 mV s?1; (b) CV curves of R/S-rGOF at different scan rates; (c) GCD curves at 10 A g?1; (d) GCD curves of R/S-rGOF at different current densities; (e) volumetric capacitances of the three films; (f) comparison of gravimetric and volumetric capacitances with reported carbon electrodes; (g) b-value analysis; (h) capacitive and diffusion-controlled current contributions at 10 mV s?1; and (i) relative contributions at different scan rates.

Figure 5. Electrochemical kinetics of R/S-rGOF, R-rGOF, and L-rGOF: (a) Nyquist plots with the equivalent circuit in the inset; (b) frequency-dependent normalized imaginary capacitance (C″); (c) fitted charge-transfer resistance (Rct); (d) relaxation time constant (τ0); (e) schematic of electron and ion transport in R/S-rGOF (red and blue arrows denote ion and electron transport, respectively); and (f) capacitance retention of R/S-rGOF over 20,000 CV cycles at 200 mV s?1.

Figure 6. Electrochemical performance of the R/S-rGOF//R/S-rGOF symmetric supercapacitor in 1 M Na2SO4: (a) CV curves at different voltage windows; (b) floating test at 1.8 V; (c) CV curves at different scan rates; (d) volumetric Ragone plot; and (e) Long-term GCD cycling stability and coulombic efficiency of the aqueous symmetric supercapacitor at 10 A g?1.

Figure 7. Electrochemical performance of the flexible quasi-solid-state R/S-rGOF//R/S-rGOF symmetric supercapacitor: (a) CV curves at different scan rates; (b) GCD curves at different current densities; (c) CV curves of a single device and two devices connected in series or in parallel at 50 mV s?1; (d) corresponding GCD curves; (e) Ragone plot comparing energy and power densities; (f) CV curves under static bending angles of 0°, 90°, and 180°; (g) photographs of the device under different bending angles; and (h) capacitance retention over 500 bending cycles at 0°, 90°, and 180°, with representative CV curves after the 1st, 250th, and 500th cycles shown in the insets.

小结

通过石墨烯带与功能化石墨烯微球的协同组装，制备了一种自支撑型R/S-rGOF复合薄膜，且在薄膜制备过程中未引入额外的导电添加剂或聚合物粘合剂。微球作为层间支撑节点，既抑制了石墨烯带的面对面重新堆叠，又保留了电解质可进入的空隙；而连续的石墨烯带则将离散的微球连接起来，形成了长程电子传输路径。得益于其相对较高的堆积密度、可接触的含氧表面官能团以及改进的电荷传输动力学，R/S-rGOF在6 M KOH溶液中展现出294.5 F g?1的质量比电容和285.6 F cm?3的体积比电容。经过 20,000 次 CV 循环后，该电极仍保留了 106.5% 的初始电容。该水基对称超级电容器在 98.1 W L?1 功率密度下实现了 24.5 Wh L?1 的体积能量密度，而柔性准固态器件在 62.9 W L?1 功率密度下实现了 15.7 Wh L?1 的体积能量密度，并在经历 500 次弯曲循环后仍保持超过 90% 的电容保持率，展现出优异的机械耐久性。这些体积指标是基于两个活性电极的总体积（而非器件总体积）进行归一化计算的。这些结果表明，将一维导电结合支架与三维间隔节点相结合，为在石墨烯薄膜电极中兼顾高密度堆积与快速的电子和离子传输提供了一种有效策略。

文献：

https://doi.org/10.1016/j.carbon.2026.122269

信息来源：材料分析与应用1

2026中国国际石墨烯创新大会

11月13-15日 中国·温州

“2026年中国国际石墨烯创新大会”将由石墨烯产业技术创新战略联盟（CGIA）和正泰集团联合主办，将于2026年11月13-15日在温州市（乐清）举办。大会聚焦石墨烯应用市场，着力促进石墨烯创新成果与产业端的深度对接合作，推动石墨烯产业迈向高质量发展新阶段。2026中国国际石墨烯材料应用博览会将同期举办。

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