华南理工大学徐建铁Advanced Energy Materials！！多相氧化钴/石墨烯复合宿主材料的异质结与氧空位协同界面工程用于高性能锂硫电池

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锂硫电池因其高达1675 mAh g?1的理论比容量和2600 Wh kg?1的能量密度，被视为最具潜力的下一代高能量密度储能体系之一。然而，该技术的产业化进程受到多重因素制约：硫及其放电产物固有的绝缘特性导致电子传输受阻；可溶性多硫化锂在正负极之间迁移产生的"穿梭效应"造成活性物质损失；以及固-液-固相转化过程中缓慢的反应动力学。这些问题相互叠加，加速了电池容量衰减并严重限制了倍率性能。为突破上述瓶颈，开发能够同时实现对多硫化锂强锚定与对硫还原/析出反应高效催化的先进宿主材料成为研究重点。尽管过渡金属氧化物、硫化物/硒化物、碳基异质结构及金属有机框架等多种催化材料已被广泛探索，但如何在活性位点密度、电荷传输效率与结构稳定性之间实现协同优化，仍是该领域面临的核心挑战。特别是在钴基氧化物体系中，半导体本征特性导致的电荷传输受限、化学惰性基面造成的活性位点不足，以及纳米颗粒循环过程中的不可逆团聚等问题，亟需通过多尺度结构设计加以解决。

在这项研究中，研究人员开发了一种基于三重协同设计策略的Co?O?-y-CoO@rG复合催化剂，并将其作为硫宿主材料应用于锂硫电池。该材料通过表面活性剂引导的自组装结合程序升温热解制备原子级介孔Co?O?纳米片，利用二维限域效应提升边缘活性位点密度；随后通过溶剂热处理实现Co?O?纳米片与氧化石墨烯的分子级复合，形成Co-O-C共价桥接界面；最终经350°C氢气还原处理，在Co?O?表面原位生成CoO构建p-n异质结，同时引入丰富氧空位并将氧化石墨烯转化为三维导电网络。结构表征证实，该复合材料中CoO相比例达63.5%，氧空位浓度显著提升，且形成了具有整流特性的p-n异质结界面。电化学测试表明，Co?O?-y-CoO@rG/S正极在0.2 C倍率下可逆容量达1358.0 mAh g?1，5 C高倍率下仍保持573.2 mAh g?1，1 C倍率循环1000次后容量为701.4 mAh g?1，每循环衰减率仅0.03%。在高硫载量（6.7 mg cm?2）与贫电解液（5.0 μL mg?1）条件下，该电极实现6.92 mAh cm?2的高面容量，初始容量保持率达94.1%。此外，硫载量为45.5 mg的软包电池初始能量密度达401.0 Wh kg?1，循环120次后保持95.3%，展现出良好的实用化前景。

该研究成功构建了一种多相氧化钴/还原氧化石墨烯复合硫宿主材料，通过纳米片结构、异质结界面与三维导电网络的三重协同作用，实现了对锂硫电池关键科学问题的系统性解决。原子级介孔Co?O?纳米片提供了高密度活性位点；原位形成的CoO与Co?O?构成p-n异质结，通过内建电场促进电荷分离与定向传输；三维石墨烯网络不仅提供了高效的电子传输通道，还有效缓冲了循环过程中的体积变化。氢气还原处理同时引入的氧空位与Co-O-C共价键进一步增强了催化活性与结构稳定性。该材料在比容量、倍率性能、循环稳定性及实用化条件适应性等方面均表现出优异的综合性能，其设计策略为过渡金属氧化物基复合材料的理性构筑提供了可借鉴的方法论。密度泛函理论计算揭示了异质结与氧空位在降低反应能垒、促进双向氧化还原动力学方面的协同机制，为深入理解构效关系提供了理论支撑。该工作不仅推动了高性能锂硫电池硫宿主材料的发展，也为多相过渡金属氧化物在能源存储领域的应用拓展了新的可能性。

信息来源：材料研究进展

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