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全球能源需求持续攀升与环境问题加剧，推动电化学储能技术向高效、可持续方向发展。锂离子电池凭借高能量密度等优势占据主流市场，但成本高、工作电压低、安全性不足等缺陷，限制其在电网级大规模储能中的应用。钠离子电池因钠资源丰富、理化性质与锂相似成为研究热点，钠双离子电池结合钠离子电池与双离子电池优势，具备高工作电压、低成本、环境友好等特点，被视为锂储能系统的理想替代方案。然而，钠离子半径较大，在充放电过程中易引发电极材料体积膨胀，导致反应动力学缓慢、循环性能差、理论容量偏低，成为制约其发展的核心难题。碳材料因性价比高、来源广泛、结构可调等特性，是钠双离子电池负极的优选材料，但石墨化碳与非石墨化碳存在性能短板，前者活性位点少、结构易退化，后者动力学慢、倍率性能差，亟需开发融合两者优势的新型碳基电极材料，推动钠双离子电池实用化进程。
在这项研究中，研究人员以超分子材料为前驱体，通过溶剂热合成、冷冻干燥与高温热解等工艺，成功制备出负载钼单原子的氮掺杂异质结构碳材料（Mo?NHC）。该材料呈现纳米花状分级多孔结构，巧妙整合长程有序石墨化碳与短程无定形非石墨化碳的结构优势，同时引入氮掺杂与钼单原子实现性能协同优化。研究结合原位表征技术与密度泛函理论计算，从原子层面揭示了异质结构界面储钠机制与钼单原子的催化作用，阐明材料结构演化与构效关系。将该材料作为负极组装全碳钠双离子电池，器件在 0.5C 电流密度下放电容量达 222.3mAh g?1，2C 倍率循环 700 次容量保持率为 88.6%，25C 超高倍率下循环 10000 次仍保留 80.4% 的容量，在 10.6mg cm?2 高载量与 70℃高温环境下，依旧保持出色的可逆容量与循环稳定性，性能达到全碳钠双离子电池领域领先水平。
本研究成功构建超分子衍生钼单原子负载氮掺杂异质结构碳，实现单原子修饰异质结构碳在全碳钠双离子电池中的首次应用。石墨化碳与非石墨化碳的异质结构设计，兼顾高导电性与结构稳定性，有效缓冲钠离子脱嵌带来的体积应变；氮掺杂提升材料本征电导与活性位点数量，钼单原子则显著加快离子与电子传输速率，降低钠离子扩散能垒，催化氧化还原反应进程。多重协同作用赋予材料优异的储钠性能，组装的电池器件兼具高容量、长循环、高倍率与耐高温特性，突破传统碳基负极的性能瓶颈。该研究不仅为钠双离子电池高性能负极材料开发提供全新思路，也为超分子基碳材料在电化学储能领域的应用奠定基础，为后锂时代大规模储能器件的研发提供了可行的材料方案与技术参考。
信息来源：材料研究进展
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