Advanced Materials：反应性引导的 Janus 石墨烯：不对称界面静电实现可调电荷输运

研究背景

石墨烯迁移率高、柔性好且透光，是后硅电子器件的候选材料。但其晶格中心对称、带隙为零，静电调控能力受限，器件开关比低。

打破石墨烯的面外对称性是实现静电控制的关键。两面接枝不同基团的Janus 石墨烯可在原子层内引入界面偶极。此前制备多依赖掩膜分步功能化等繁琐路线，且不对称化学对界面静电与器件输运的定量影响缺乏系统认识。

成果简介

通讯作者为柏林自由大学 Siegfried Eigler 教授。团队提出无抗蚀剂、界面选择性的激光直写策略，自下而上逐步功能化石墨烯两界面，可控获得仅顶面、仅底面、对称双面与 Janus 等构型。

策略的核心是反应性引导：过氧化苯甲酰（BPO）的功能化响应强于双（4-氟苯甲酰）过氧化物（BPOF），且顶面比底面更易功能化。把 BPO 预置于难触及的底面，激光活化接枝苯基；再在顶面以 BPOF 二次直写接枝氟苯基，得 Janus 构型。拉曼光谱显示，缺陷间距由本征的 30 nm 以上降至约 1.5 nm。

开尔文探针力显微镜测得静电响应强烈依赖构型：仅底面、仅顶面分别约 175 mV 与 125 mV，Janus 构型约 225 mV，呈亚加和响应。背栅场效应晶体管显示，电荷中性点由 +19.5 V 正移至 +78.3 V，残余载流子密度达 5.92 × 1012 cm?2，空穴迁移率与之呈反相关。

预图案化衬底把引发剂限域在沟槽内，一步激光直写即可在沟槽区选择性形成 Janus 石墨烯，实现空间可编程。

图注说明

图1 Janus 石墨烯的设计与制备。(A) 分步激光直写流程：底面接枝苯基、顶面接枝氟苯基，得 Janus 构型。(B) 分子设计：高反应性的苯基置于难触及的底面。

图2 拉曼表征。(A) 各构型 ID/IG 比与缺陷间距 LD 的关联。(B) 高功能化区放大，Janus 构型居于两对称构型之间。(D) 分步功能化中 LD 由 30 nm 以上降至约 1.5 nm。

图3 静电调制与构型依赖响应。(A–C) 三种构型的开尔文探针力显微镜电势图。(D–F) 线剖面，接触电势差变化分别为 175、125 与 225 mV。(G) 各构型对比，偏离线性加和。

图4 界面静电与电荷输运。(A) 背栅场效应晶体管结构示意。(C) 转移特性曲线，电荷中性点正移至 +78.3 V。(F) 空穴迁移率与接触电势差的反相关。

图6 几何限域 Janus 石墨烯的静电响应。(A) 拉曼成像：台面为仅顶面功能化、沟槽为 Janus 功能化。(D) 线剖面：一步法 Janus 较仅顶面构型额外降低约 30 mV。

总结展望

这项工作把 Janus 石墨烯集成进可工作的场效应晶体管，打通不对称界面化学与可调电子输运的联系：双面功能化的静电响应并非单面贡献的简单叠加，偏离程度由构型决定。一步直写绕开迭代掩膜流程，为对称性破缺二维电子材料提供可扩展的图案化路线，有望拓展至其他二维材料与范德华异质结。

文献链接

Liu, S., Hao, Z., Kre?ler, M., Yücel, O., Polling, L., Dewambrechies, A., Pietsch, W., Nickl, P., Fels, F., Pagel, K., Heinrich, M. R., Kusch, P., Bolotin, K., Chen, X. & Eigler, S. Reactivity-Guided Janus Graphene With Asymmetric Interfacial Electrostatics for Tunable Charge Transport. Adv. Mater. (2026), e75239.

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.75239

信息来源：低维昂维

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