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武汉大学钱江锋团队JACS:分子设计助力石墨负极精准预锂化,实现100%初始库仑效率


  锂离子电池广泛应用于电动汽车和便携式电子设备,但其能量密度和寿命仍需优化。预锂化通过在电池组装前对负极进行锂化处理,能够有效补偿首次充放电中的容量损失。然而,传统方法如电化学预锂化或直接使用金属锂存在安全隐患和工艺复杂性问题。化学预锂化因其温和、低成本和易于工业化的优点备受关注,但如何精确控制锂化程度和均匀性仍是技术瓶颈。


  近日,武汉大学钱江锋团队通过合理的分子设计,开创了一种基于电势匹配原则的精准化学预锂化新策略,实现了石墨负极理想的100%初始库伦效率(ICE)。这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上,武汉大学化学与分子科学学院2023级博士生谭然为文章第一作者,2022级硕士研究生刘可新为共同第一作者。

示意图:通过锂离子迁移过程揭示Gr||NCM523全电池中精准预锂化的优势


  基于该团队前期在化学锂化方面的工作基础(Adv. Funct. Mater. 2025, 35, 202423538; J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 9, 6388; Chem. Sci. 2023, 14, 12570; Nano Lett. 2022, 22, 7, 2956; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101181; ACS Energy Lett. 2019, 4, 1717),作者通过分子定制开发的预锂化试剂——1-甲基萘锂/2-甲基四氢呋喃,在常温常压下实现了石墨的自发化学锂化,从而形成锂石墨插层化合物(Li-GICs)。而且,mNaph-Li的氧化还原电位(EΘmNaph-Li = 0.21 V vs Li+/Li)恰好低于石墨负极不可逆锂存储的阈值电位(EGr-irr = 0.22 V vs Li+/Li),可以精准地实现石墨负极理想的100% ICE。锂化过程在达到平衡时“自终止”,避免了传统方法对锂剂量或持续时间的严格控制。精准锂化后形成的均匀IV阶锂-石墨插层化合物(Li-GIC)电极(EΘstage-IV Li-GIC = 0.22 V)会驱动空间均匀、富含无机物SEI的生长,从而加速Li+传输动力学。采用精准预锂化电极的全电池在ICE、容量保持率和能量密度方面表现出显著提升。此外,该电位匹配方法也适用于硬碳和硅/碳负极。此项研究解决了预锂化精准度与可扩展性的核心挑战,为未来锂离子电池电极制造提供了通用且兼容工业流程的解决方案。

图1. 精准预锂化的分子定制策略


图2. mNaph-Li助力石墨负极实现100% ICE的精准预锂化


图3. 时间控制预锂化(Biph-Li)与自终止预锂化(mNaph-Li)的空间均匀性对比


图4. 精准预锂化的石墨负极的电化学性能


图5. 精准预锂化对全电池首次库伦效率及循环稳定性的提升


  相关成果发表在Journal of the American Chemical Society 上,武汉大学钱江锋教授、蒙特利尔大学Olivier Fontaine教授为共同通讯作者。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

Rational Molecular Design of Aryl-Lithium Reagent Enables Precise Chemical Prelithiation of Graphite Anodes for Achieving Ideal 100% Initial Coulombic Efficiency

Ran Tan, Kexin Liu, Xiaolong Zhu, Siyu Yang, Qian Zhang, Juzheng Zhang, Zu Chang, Pengcheng Chai, Xuanze Wang, Olivier Fontaine, Xinping Ai, Jiangfeng Qian

J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 21865–21876, DOI: 10.1021/jacs.5c04997


通讯作者简介


  钱江锋,武汉大学教授,博士生导师。2012年博士毕业于武汉大学化学与分子科学学院,2013至2015年在美国西北太平洋国家实验室从事博士后研究。近年来一直致力于新型电化学储能材料与技术研究,包括锂离子电池化学补锂技术(低首效负极补锂、废旧正极锂化再生)、锂金属电池枝晶抑制策略(如高浓度电解液、LiF基无机SEI膜、亲锂性金属修饰等)以及钠离子电池储钠材料设计(如普鲁士蓝类正极、合金负极、水系钠电等)等。在上述研究领域共发表SCI论文100余篇,其中一作/通讯作者身份论文60余篇,包括Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett.等;论文共被引用20000余次,H指数66;担任《物理化学学报》编委、Energy Materials、Battery Energy、Journal of Energy Chemistry期刊青年编委。


https://www.x-mol.com/university/faculty/188138


信息来源:X-MOL资讯


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