以橘子皮为原料制备碳材料，用于锂离子电池

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锂离子电池作为消费电子和新能源汽车的核心储能器件，其负极材料性能直接决定了电池的能量密度和循环寿命。传统石墨负极理论比容量仅为374 mAh g?1，难以满足日益增长的高能量密度需求。生物质衍生碳材料因原料来源广泛、环境友好、成本低廉等优势备受关注，然而其实际比容量和循环稳定性仍有较大提升空间，特别是如何通过简单、低能耗的工艺实现碳结构的有效调控，是该领域面临的关键挑战。

石河子大学于锋教授团队在《ChemNanoMat》期刊发表题为"A Facile Route to Synthesize Silicon-Doped Biomass Waste Orange Peel-Derived Carbon for Lithium-Ion Batteries"的研究论文。研究以废弃橘皮为生物质原料，通过一种简便的碳浴法（carbon bath method）在无需保护气氛的条件下，成功制备了Si掺杂生物质衍生碳（Si-OCP-Carbon）。该方法利用碳粉床的自发还原性微环境，在空气气氛下即可实现无定形碳的高温碳化，大幅降低了制备能耗和设备成本。

结构表征表明，Si元素均匀分布于无定形碳基质中，通过Si?O?C键合作用实现了碳层间距扩大和孔隙结构的有效调控。电化学测试表明，Si-OCP-Carbon负极展现出以下优异性能：首放比容量：1266 mAh g?1（0.1 A g?1），200圈循环容量保持：566.8 mAh g?1，优异倍率性能：稳定速率容量和容量恢复能力， 绿色制备：碳浴法无需保护气氛，节能环保。该材料还表现出稳定的倍率性能和容量恢复能力。所提出的碳浴法为将生物质废弃物转化为功能性碳材料提供了一条节能且环保的途径，并为设计用于锂离子电池的生物质衍生碳负极提供了有效的策略。

图1、一种用于锂离子电池的硅掺杂生物质废料橙皮衍生碳的简便合成方法

图2、(a) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的 XRD 图谱；(b) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的拉曼光谱；(c) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的 FT-IR 光谱；(d) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的 BET 曲线；(e) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的孔径分布曲线；(f) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的比表面积、平均孔体积和平均孔径；(g) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的 XPS 全谱；(h) OCP-Carbon 的 C 1s 谱图；(i) OCP-Carbon 的 O 1s 谱图；(j) Si-OCP-Carbon 的 Si 2p 谱图；(k) Si-OCP-Carbon 的 C 1s 谱图；(l) Si-OCP-Carbon 的 O 1s 谱图。

图3. (a) Si-OCP-Carbon 在 0.2 mV/s 扫描速率下的循环伏安图；(b) OCP-Carbon 在 0.2 mV/s 扫描速率下的循环伏安图；(c) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的第二圈 CV 曲线对比；(d) Si-OCP-Carbon 的充放电曲线；(e) OCP-Carbon 的充放电曲线；(f) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的电化学阻抗谱；(g) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 在 0.1 A/g 电流密度下的循环性能；(h) OCP-Carbon 和 Si-OCP-Carbon 的倍率性能；(i) 三个独立制备的 Si-OCP-Carbon 样品在 100 mA/g 下的循环性能。

综上所述，通过一种无需惰性气氛且能实现硅均匀掺入的碳浴法，成功合成了硅掺杂生物质源碳材料（Si-OCP-Carbon）。全面的结构表征表明，硅掺杂导致层间距增大，调节了缺陷构型，并在非晶碳网络内形成了共价Si-O-C键。这些结构和化学特征共同促进了锂存储性能的提升。

在电化学性能方面，Si-OCP-Carbon电极展现出高可逆容量、稳定的长期循环性能以及令人满意的倍率性能。容量提升可归因于分级孔隙结构和改性的表面化学性质，这些特性促进了离子传输，并确保了在反复锂化/脱锂过程中具有出色的循环稳定性。与此同时，硅掺入带来的表面反应性增强导致初始库仑效率降低和界面电阻增大，凸显了SEI形成与长期稳定性之间的权衡关系。

总体而言，本研究展示了一种将生物质废弃物转化为功能性碳负极材料的简单且环保的途径，其可逆容量和循环稳定性令人鼓舞。当前结果支持了硅诱导的层间距调节、孔隙结构和表面化学性质与改善的锂存储行为之间存在定性关联。然而，在本次概念验证研究中，尚未直接阐明Si?O?C组分的详细锂化/脱锂演变过程，也未量化各结构参数对容量的贡献。未来工作将侧重于状态分辨的离线/原位表征、硅负载量的系统优化以及相间工程策略，以阐明锂存储机制，并进一步提高初始库仑效率和界面电荷转移性能。

原文：https://doi.org/10.1002/cnma.202500763

信息来源：材料分析与应用

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