厦门大学杨勇、金艳婷AEM！石墨电极上不同锂沉积过程用于解耦电解质降解路径

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锂离子电池在快充与过充工况下，石墨负极极易出现金属锂异常沉积现象，这是引发电池容量衰减、内阻上升与安全风险的核心诱因。在电池实际老化进程中，锂沉积诱发的副反应与石墨负极常规嵌脱锂带来的界面老化相互交织、难以区分，想要精准定量分离二者对电解质分解的贡献，长期以来都是储能电化学领域的技术难题。电解质中的溶剂、锂盐、功能添加剂会在负极界面发生复杂分解，生成固态电解质界面膜（SEI），而不同工况下锂沉积行为差异会直接改变 SEI 组成与稳定性，进而影响电解质降解路径。目前行业内缺乏系统的定量表征方法，无法清晰区分锂沉积主导与常规老化主导的电解质损耗机制，这也制约了高倍率、长寿命锂离子电池的界面设计与电解液配方优化，亟需建立可靠的实验与分析框架实现降解路径的解耦。

在这项研究中，研究人员以厦门大学杨勇、金艳婷团队为核心，设计 N/P 比小于 1 的磷酸铁锂 / 石墨电池体系，实现石墨负极上锂沉积过程的精准调控，并将其与 N/P 比大于 1 的常规快充电池进行对照分析。研究团队联合核磁共振、质谱滴定、气相色谱 - 质谱联用多种表征手段，对电解液中的溶剂、锂盐、添加剂三类组分的分解量进行精准量化。实验发现，过充引发的锂沉积出现在石墨完全嵌锂之后，会快速消耗碳酸亚乙烯酯（VC），并诱发六氟磷酸根、碳酸乙烯酯、甲基碳酸乙酯出现时序性非法拉第损耗，高倍率下会生成更多有机组分 SEI；而快充引发的锂沉积发生在石墨嵌锂饱和前，高倍率会显著加剧甲基碳酸乙酯的分解，同时明确快充过程中 VC 消耗并非仅由锂沉积导致，大部分来自石墨基底的常规老化。

本研究通过受控过充与实际快充两种场景，成功将锂沉积副反应与石墨常规老化过程定量解耦，证实过充与快充引发的锂沉积属于两种完全不同的机制。过充型锂沉积以金属锂与电解液长时间接触为核心，表现为 VC 快速还原、多种电解液组分非法拉第消耗，且有机与无机 SEI 的生成存在倍率依赖关系。快充型锂沉积与石墨嵌脱锂的应力循环耦合，沉积量更低但会造成活性锂被困、电极孔隙堵塞，同时在机械强度较弱的富有机 SEI 下方生成锂枝晶，SEI 破损后会持续暴露新鲜锂表面，加速溶剂分解，验证了 “沉积穿透” 正反馈机制。研究还明确快充下 VC 损耗小部分关联锂沉积，大部分来自石墨界面老化，而过充则直接驱动 VC 快速消耗。该成果为高功率电池界面设计、老化模型构建与安全策略开发提供了关键理论依据。

信息来源：材料研究前沿

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