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资讯 高能量密度锂金属电池面临枝晶穿透、界面膜反复破裂和热失效三类核心问题。液态体系虽离子传输快，但隔膜机械强度低，难以在长周期和高电流下约束锂沉积形貌，短路与热失控风险随之上升。固态电解质可从根本上提高安全性，但多数方案存在性能权衡：聚合物柔性好而室温电导偏低，氧化物电导和刚度较好而界面接触差，硫化物电导高但对水分敏感、热稳定性有限。多孔晶态框架中，金属有机框架具备可调金属位点和规则孔道，利于设计离子通路，但刚性骨架与电极贴合弱；氢键有机框架靠分子间作用自组装，结构可修复、界面应力小，但单独使用时框架稳定性和长期耐久性不足。若仅做物理混合，两相界面能、离子配位环境和热膨胀差异仍会限制性能。因此，需要一种可控制晶相演变的制备方式，把氢键框架的柔性与金属簇框架的强配位结合起来，在同一孔道内同时实现阴离子限域、锂离子低能迁移和热稳定支撑，从而满足高电压正极、宽温运行和软包级安全的综合要求。
在这项研究中，研究人员先通过席夫碱缩合制备氢键有机框架前驱体HOFa，再将其在铜系金属离子溶液中常温浸渍，控制金属化时长诱导晶相转变，得到HOFa/TrCuMOF系列异质电解质；金属化8小时样品形成HOFa/TrCuMOF8，表征显示其比表面和孔径较前期样品更优，铜以+1价进入框架并与氮形成Cu?N2配位。近日发表于Advanced Materials的论文指出，该异质结构用氢键通道提供连续锂迁移路径，侧链?CH3通过空间位阻强吸附TFSI?阴离子，三核铜簇与亚胺C=N在锂离子作用下发生局域电荷重分布，形成选择性导锂环境。电化学方面，30℃离子电导率为2.7 mS cm?1，锂离子迁移数0.94，活化能0.12 eV，电化学窗口4.98 V，杨氏模量2.98 MPa；锂锂对称电池在0.5 mA cm?2下稳定超1000小时，锂铜半电池成核过电位22 mV。全电池中LFP体系2C循环1000圈容量保持97.8％，可在0—100℃工作；NCM811软包能量密度259.4 Wh kg?1。热安全测试显示180℃不收缩，LFP软包针刺温度低于40℃，燃烧残余形成氮化碳?氧化铜防护层。理论计算与分子动力学进一步给出锂迁移能障约0.41 eV，说明异质界面降低扩散阻力。
该工作以晶相转化替代简单共混，建立了氢键框架与金属簇框架有序过渡的固态电解质设计思路。其核心价值不在于单一提高电导率，而是通过前驱体金属化时间调控相变程度，使柔性HOF通道、铜簇配位中心和亚胺极性位点形成分工：?CH3限定阴离子自由程，三核铜提供可逆极化与临时吸附位点，异质界面重构局域电势，从而降低锂离子迁移能并抑制枝晶。性能验证覆盖材料结构、单体电化学和软包安全三级：结构端可耐400℃以下热处理和72小时电解液浸泡，电化学端兼顾高迁移数、宽电压窗口和低成核过电位，器件端在LFP长循环、NCM811高能量密度和高温、针刺等苛刻条件下均保持可控。相比传统聚丙烯隔膜，该异质电解质从孔道设计、界面化学和热稳定三个层面减少热短路与副反应传播可能。后续若进一步降低成本、替代稀缺金属并开展大容量软包循环，该晶相转变原则可推广至其他碱金属固态电池和多孔框架电解质开发，为兼顾快充、长寿命与本征安全提供可复制路径。
信息来源：材料研究进展
2026中国国际石墨烯创新大会
11月13-15日 中国·温州
“2026年中国国际石墨烯创新大会”将由石墨烯产业技术创新战略联盟（CGIA）和正泰集团联合主办，将于2026年11月13-15日在温州市（乐清）举办。大会聚焦石墨烯应用市场，着力促进石墨烯创新成果与产业端的深度对接合作，推动石墨烯产业迈向高质量发展新阶段。2026中国国际石墨烯材料应用博览会将同期举办。
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??重磅征稿｜2026 中国国际石墨烯创新大会论文征集通知
??全球招募进行中 | 2026中国国际石墨烯创新大会·启幕在即，与行业大咖共赴石墨烯产业盛宴！
??展商招募 | 2026中国国际石墨烯材料应用博览会
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