成果简介

钠离子电池（SIBs）凭借钠资源丰度高、成本低及宽温性能优异，被视为锂离子电池的重要补充。然而，超快充能力与长循环性能难以兼得，迟缓的 Na? 扩散与界面不稳定性仍是其商业化的关键瓶颈；负极材料更是限制快充的主要短板。因此，设计兼具高倍率与长循环稳定性的碳基负极具有重要意义。基于此，本文，西南交通大学刘芳延、中国科学院电工研究所李晨副研究员、中科院大连化学物理研究所吴忠帅、团队在《Nano Energy》期刊发表名为"Surface-dominant pseudocapacitance in graphene@hard carbon heterostructure for fast and durable sodium storage"的论文，研究提出了一种通过原位聚吡咯（PPy）包覆与高温碳化构筑二维还原氧化石墨烯@硬碳（rGO@HC）异质结构的策略。该异质结构以氧化石墨烯（GO）为二维模板，原位聚合 PPy 后冷冻干燥并碳化，获得褶皱状 rGO@HC 复合负极。

此外，rGO 高导电骨架、HC 涂层扩展的层间距与 rGO@HC 丰富的介孔通道三者协同，结合结构稳健的 rGO 支架与含活性位点的晶态 HC 表面，共同保障了优异的结构与界面稳定性。经电化学测试，该负极呈现表面主导的赝电容吸附-嵌脱机制，电容贡献高达 97.2%；在 70 A g?1 的超高电流密度下仍保持 102 mAh g?1 的可逆比容量，并在 2 A g?1 下循环 70,000 圈后容量保持率 83.2%（5 A g?1 下 10,000 圈保持 99.7%），首效（ICE）达 85.0%。同时，循环过程中形成薄而富无机的 SEI 膜并随循环自优化，使其适用于高功率钠电场景。本研究提出了一种结构-界面协同的二维 rGO@HC 异质结构设计策略，该策略通过表面主导赝电容机制突破固态扩散限制，显著提升了快充与长循环性能，并为解决高功率 SIBs 倍率与循环难以兼顾的矛盾提供了新思路。

图文导读

Fig. 1. (a) Schematic illustration of the synthesis process and sodium storage mechanism for the designed rGO@HC anode. (b) TEM image of GO. (c) TEM image with the corresponding SAED pattern, and (d) high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) image of rGO. (e) TEM image, (f) TEM image with the corresponding SAED pattern, and (g) HRTEM image of rGO@HC. (h) Elemental mapping of C, N, and O in rGO@HC.

Fig. 2. Electrochemical performance of rGO@HC and rGO. (a) Initial GCD profiles and (b) rate capabilities of rGO@HC and rGO. (c) GCD profiles of rGO@HC at current densities ranging from 0.02 to 70?A?g–1. Comparison of (d) rate capability and (f) cycle performance of rGO@HC with previous reports, Long-term cyclic performance of rGO@HC at (e) 2?A?g–1 for 70,000 cycles and (g) 5?A?g–1 for 10,000 cycles.

Fig. 3. HRTEM images of rGO@HC after (a) the 10th and (b) the 70,000th cycle at 2?A?g–1. HAADF-STEM images and corresponding EDS elemental mappings of rGO@HC anode after (c) the 10th and (d) the 70,000th cycle. Depth-profiling XPS spectra in the C 1?s, O 1?s, Na 1?s, and F 1?s regions of rGO@HC anode after 10 cycles, obtained after Ar? etching for (e) 0?s, (f) 10?s, and (g) 20?s, and (h) the corresponding spectra after 70,000 cycles without etching.

Fig. 4. CV curves of (a) rGO@HC and (b) rGO at various scan rates. (c) The contribution ratios of capacitive and diffusion-controlled capacities at different scan rates. (d) GITT profiles and (e) Na+ diffusion coefficients derived from the GITT profiles. (f) In situ XRD patterns of rGO@HC during the first discharge and charge process. In situ Raman spectra of rGO@HC during the first (g) discharge and (h) charge process. Top views of charge density differences of Na+ adsorbed on (i) rGO and (j) rGO@HC. Na+ diffusion pathways of (k) rGO and (l) rGO@HC.

Fig. 5. (a) Schematic illustration of the rGO@HC||NVP@C full cell configuration. (b) First charge/discharge profiles of NVP@C cathode and rGO@HC anode. (c) Rate capability of full cells equipped with rGO@HC anodes at various mass loadings, (d) cycling stability of the full cell with an anode mass loading of 2.5?mg?cm–2, and (e) Ragone plot of the full cells.

小结

综上所述，通过原位聚吡咯涂覆和碳化工艺，制备了二维褶皱状rGO@HC异质结构，以解决SIB负极在快速充电能力与循环稳定性之间的权衡问题。得益于褶皱状 rGO@HC（具有丰富的介孔和卓越的结构稳健性）、高导电性 rGO 支架以及层间距扩大且具有某些活性位点的晶体 HC 之间的协同效应，rGO@HC 复合材料在保持稳健的结构和界面稳定性的同时，实现了超快的离子/电子传输。这种褶皱状的二维构型有利于以伪电容吸附-插层为主的钠存储机制（电容贡献率达97.2%），并促进了富无机物的薄SEI层的形成，该SEI层在长期循环过程中会经历成分演变并趋于稳定。因此，改进后的 rGO@HC 具有 85.0% 的 ICE，在 70?A?g–1 电流密度下可提供 102 mAh g–1 的容量，并在 2?A?g–1 电流密度下经过 70,000 次循环后仍保持 83.2% 的容量。rGO@HC||NVP@C 整电池进一步证明了其实际可行性，即使在 2.6 kW/kg 的高功率密度下，仍具有 140.0 Wh/kg 的高能量密度。本研究为设计同时优化离子传输和界面稳定性的碳负极提供了一种可推广的策略。

文献：

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2026.112356

信息来源：材料分析与应用1

2026中国国际石墨烯创新大会

11月13-15日 中国·温州

“2026年中国国际石墨烯创新大会”将由石墨烯产业技术创新战略联盟（CGIA）和正泰集团联合主办，将于2026年11月13-15日在温州市（乐清）举办。大会聚焦石墨烯应用市场，着力促进石墨烯创新成果与产业端的深度对接合作，推动石墨烯产业迈向高质量发展新阶段。2026中国国际石墨烯材料应用博览会将同期举办。

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