成都理工《Langmuir》：以竹子为原料制备多孔碳材料，用于高性能超级电容器

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成果简介

本文，成都理工大学董生德研究员（校聘）、周园教授等在《Langmuir》期刊发表名为"Partial Delignification of Bamboo for Fabricating High-Performance Porous Carbon Electrodes in Supercapacitors"的论文。研究通过引入一种战略性方法——利用碱性亚硫酸盐介导的竹材部分脱木质化，以精确控制并优化所得多孔碳材料的微观结构，从而解决了生物质组成对碳材料质量影响这一关键问题。以竹材为原料，通过不同时长的预处理部分去除木质素，随后进行预碳化和KOH活化，制备了多孔碳材料。

系统研究表明，适度去除木质素对于构建理想的多孔结构至关重要：保留木质素会导致碳结构无序及孔道堵塞，而过度去除则会破坏碳骨架的完整性。相反，选择性提取木质素既能减轻其对结构的有害影响，又能保留纤维素的有序结构，从而优化孔径分布并最大化比表面积。经6小时预处理后，BC-6碳材料展现出理想的微孔-介孔协同效应，比表面积达1553 m2 g?1，显著优于未经处理及过度处理的材料。该结构在0.5 A g?1电流密度下可实现305.0 F g?1的比电容，并在10,000次循环中保持完全稳定。该对称电极在150 W kg?1功率密度下可输出13.83 Wh kg?1，经10,000次循环后仍保持93.1%的比容量。这些结果证实，可控脱木质素处理对于优化竹炭结构和电化学性能至关重要，并为生物质增值利用和电极设计提供了创新策略。

图文导读

图1. Mechanism diagram of lignin removal.

图2. (a) XPS diffraction diagrams of BC-0 and BC-6; (b) high-resolution C 1s spectrum of BC-0; (c) high-resolution C 1s spectrum of BC-6; (d) high-resolution O 1s spectrum of BC-0; (e) high-resolution O 1s spectrum of BC-6; (f) FT-IR of BC-0 and BC-6.

图3. (a, b) SEM images of BC-0 and BC-6; (c, d) TEM images of BC-0 and BC-6.

图4. Structural characterization of the porous carbon samples: (a) XRD patterns; (b) Raman spectra; (c) N2 adsorption–desorption isotherms; and (d) corresponding pore size distributions.

图5. Electrochemical performance of the as-prepared porous carbon electrodes in a three-electrode system: (a) CV curves of all samples at 5 mV s–1; (b) GCD curves of all samples at 1 A g–1; (c) corresponding specific capacitance values at 1 A g–1; (d) CV curves of BC-6 at different scan rates; (e) GCD curves of BC-6 at different current densities; (f) rate capability of all samples; (g) Nyquist plots of BC-6 with the enlarged high-frequency region shown in the inset; and (h) cycling stability of BC-6 at 10 A g–1.

图6. Electrochemical characterization of the assembled device: (a) cyclic voltammetry profiles obtained across various potential windows at a scan rate of 20 mV s–1; (b) cyclic voltammetry curves recorded at multiple scan rates; (c) galvanostatic charge–discharge profiles measured at varying current densities; (d) specific capacitance as a function of current density.

图7. Electrochemical performance of the BC-6 symmetric supercapacitor: (a) Nyquist plot with the enlarged high-frequency region shown in the inset; (b) Ragone plot in comparison with reported biomass-derived carbon-based supercapacitors; and (c) cycling stability at 10 A g–1.

小结

总而言之，该工作提出了竹子部分脱木质素策略，通过选择性去除部分木质素保留纤维素骨架的天然分级结构，结合碳化过程中的自活化效应，制备了具有微孔-介孔-大孔分级孔体系和富氧/氮表面化学的高性能多孔碳电极。核心创新与发现包括：

1、部分脱木质素的精准调控——适度脱木质素既开放了维管束离子传输通道，又保留了骨架结构完整性，实现了"传输"与"储能"的优化平衡；

2、自活化造孔——残留木质素含氧官能团在碳化过程中原位产生CO?/H?O刻蚀造孔，无需额外活化剂即可获得高比表面积微/介孔；

3、分级孔+富表面化学协同——大孔缓冲→介孔传输→微孔吸附的分级离子传输路径，配合含氧/氮官能团的赝电容贡献，实现高比电容和优异倍率性能；

4、绿色可持续——竹子可再生前驱体+温和脱木质素+无活化剂碳化，全流程符合绿色化学和循环经济原则。

该工作为生物质衍生高性能多孔碳电极的绿色制备提供了新范式，在超级电容器、锌离子电容器等储能器件领域具有广阔应用前景。

文献：

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.6c01549

信息来源：材料分析与应用

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