成果简介

柔性离子通道在具备高机械强度的同时还能实现定向离子传输，这有望带来许多重要的智能应用。本文，齐鲁工业大学孙加振副教授团队在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊发表名为“Direct-Write Printing Flexible Ion Channels with Graphene Oxide/Tannic Acid/Cellulose Nanofibers”的论文，研究通过冷冻干燥工艺，将由氧化石墨烯（GO）、单宁酸（TA）和纤维素纳米纤维（CNF）组成的复合墨水直接打印成GO/TA/CNF多孔结构（PS）。凭借羟基（-OH）、羧基（-COOH）和酚羟基（Ar-OH）的负电荷， 该长3 cm、宽3 cm、厚7 μm的GO/TA/CNF多孔结构（PS）在具有1000倍盐度梯度的KCl溶液中，实现了0.13 V的最大电位和26.7 A/m2的最大电流密度。同时，还实现了36.98%的能量转换效率以及不同的阳离子传输行为。

GO/TA/CNF 光电电池的氢键网络由 GO、TA 和 CNF 之间的 -OH 与 -COOH 分子间相互作用形成，该网络能够通过氢键的弹性模量吸收外力并恢复至原始结构。在 152.7 MPa 的拉伸力下，该电池在保持结构完整性的同时展现出恒定的输出电流。在0.2 mm–1的曲率下经过104次弯曲循环后，输出功率密度仅变化了0.9%。同时，在酸性或中性溶液中浸泡35小时后，输出电流保持不变；在碱性溶液中浸泡35小时后，电流变化幅度控制在6%以内。此外，该柔性离子通道可应用于可穿戴电子设备，作为可穿戴能源装置或体液电解质监测器。

图文导读

Figure 1.(a) GO ink, GO/TA composite ink, and GO/TA/CNF composite ink. (b) Scheme of direct-write printing GO/TA/CNF PS with a freeze-dried process. (c) Chemical structure of i: GO, ii: TA, and iii: CNF. (d) Rheological curves of GO ink, GO/TA composite ink and GO/TA/CNF composite ink. (e) Relationship between printing speed and thickness of GO/TA/CNF PS. (f) Printed GO/TA/CNF PS with various shapes of I: square, II: equilateral triangle, III: regular pentagon, IV: circle and V: circular ring. (g) Microstructure of GO/TA/CNF PS with I: scale bar of 500 μm, II: scale bar of 250 μm, III: scale bar of 25 μm. (h) XRD characterizations of GO PS, GO/TA PS and GO/TA/CNF PS.

Figure 2.(a) Zeta potentials of GO, GO/TA, and GO/TA/CNF. (b) Scheme of ion transport of GO/TA/CNF PS with an extra electrical supply. (c) Ionic conductivity of GO/TA/CNF PS in KCl solution with different concentrations. (d) I–V curve of GO PS, GO/TA PS, or GO/TA/CNF PS between two KCl solutions with 50-fold salinity gradient with a reverse extra electrical supply. (e) Forward or reverse I–V curve of GO/TA/CNF PS with 50 fold salinity gradient of KCl. (f) Scheme of ion directional transport of GO/TA/CNF PS as an electrical supply. (g) Output power density of GO PS, GO/TA PS, or GO/TA/CNF PS with 50-fold salinity gradient of KCl. (h) Current density of GO PS, GO/TA PS, or GO/TA/CNF PS with 50-fold salinity gradient of KCl. (i) I–V curve of GO/TA/CNF PS under 10-, 50-, 100-, 500-, or 1000-fold salinity gradients. (j) I–V curve of GO/TA/CNF PS in s of KCl, NaCl or Ca(NO3)2 solution

Figure 3.(a) Scheme of the hydrogen bond network of GO/TA/CNF PS. (b) Hydrogen bond interaction among the molecules of GO/TA/CNF PS. (c) Image of GO/TA/CNF PS in bending state. (d) Scheme of the mechanism of hydrogen bond network in the stress and recovery of GO/TA/CNF PS. (e) Stress-strain curve of GO PS, GO/TA PS or GO/TA/CNF PS. (f) Varied current of GO/TA/CNF PS with stress. (g) Varied output power density of GO/TA/CNF PS with 104 bending cycles. (h) Images of GO/TA/CNF PS immersed in different pH solutions with different time. (i) Varied current of GO/TA/CNF PS in different pH solutions with 35 h immersion time. (j) Flexibility comparison of GO PS, GO/TA PS or GO/TA/CNF PS as ion channel.

Figure 4.(a) Image of one battery unit of the GO/TA/CNF PS. (b) Circular ring power supply of the GO/TA/CNF PS. I: circular ring power supply; II: adapting the special shape; III: Bluetooth speaker component; IV: power supply for Bluetooth speaker. (c) Circular ring power supply for wearable Bluetooth speaker. (d) Image of one battery unit for LED lighting. (e) Image of serial battery units of the GO/TA/CNF PS. (f) Wearable energy device with the serial battery units of the GO/TA/CNF PS.

Figure 5.(a) I: GO/TA/CNF PS is used as a flexible ion channel for sensing infant urine. II: Scheme of the ion transporting process in a wearable urine monitor with the GO/TA/CNF PS. (b) I: GO/TA/CNF PS is used as a flexible ion channel for sensing sweat in exercise. II: Scheme of the ion transporting process in a wearable sweat monitor with the GO/TA/CNF PS.

小结

在本研究中，通过直接写入打印氧化石墨烯（GO）/单宁酸（TA）/纤维素纳米纤维（CNF）多孔结构（PS），研究了柔性离子通道的制备，以实现高效的定向离子传输和高力学强度。通过将TA、CNF和GO整合为复合墨水，结合冷冻干燥工艺，直接写入打印出了各种理想形状的GO/TA/CNF多孔结构。TA、CNF和GO的协同效应可优化GO/TA/CNF多孔结构的层间距及其负电荷分布，从而实现定向离子传输。凭借羟基（-OH）、羧基（-COOH）和酚羟基（Ar-OH）的负电荷， 长3 cm、宽3 cm、厚7 μm的GO/TA/CNF PS在具有1000倍盐度梯度的KCl溶液中，实现了0.13 V的最大电位和26.7 A/m2的最大电流密度。同时，该材料还实现了36.98%的能量转换效率以及不同的阳离子传输特性。凭借其氢键网络结构，GO/TA/CNF光电传感器展现出结构完整性，输出电流保持稳定，机械强度达152.7 MPa。在曲率范围为0.2 mm–1的条件下进行104次弯曲测试后，输出功率密度仅变化0.9%。浸入酸性或中性溶液35小时后，电流值亦保持不变。此外，作为具有理想形状和串联电池单元的可穿戴能源设备，GO/TA/CNF PS展现出卓越的应用效果。同时，作为可穿戴体液电解质监测器，GO/TA/CNF PS还具备实用的尿液和汗液快速检测能力。因此，本研究展示了一种制备柔性离子通道的可扩展策略，该策略可满足流体科学和质量交换科学中的关键需求。

文献：

https://doi.org/10.1021/acsami.6c10835

信息来源：材料分析与应用1

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