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资讯 第一作者：何诗雨
通讯作者：熊定邦
通讯单位：上海交通大学 金属基复合材料全国重点实验室
DOI: 10.1016/j.jmst.2025.10.006
01
全文速览
在石墨烯/铜基复合材料中，石墨烯具有超高电导率，比本征石墨烯和纯铜基体高出2-3个数量级，该现象源于石墨烯与铜之间功函数差异产生的电子掺杂效应。本研究通过引入温压退火工艺（HP-annealing），实现界面微观结构和原子键合状态的调控，石墨烯电导率得到进一步提升，解决了此前铜基复合材料领域石墨烯导电增强机制不明确、缺乏有效的性能调控方法等问题。
02
研究背景
铜基导体因其优异的导电性能在电子器件和输电领域得到广泛应用。现有传统方法（如制备无氧铜、单晶铜等）已逼近铜材料的物理极限，电导率难以进一步提升。石墨烯具有高载流子迁移率和高本征电导率，与高电子浓度的铜基体接触时，由于功函数差异产生电子掺杂效应，有望形成高载流子浓度、高迁移率和高电导率的石墨烯/铜复合材料。铜基复合材料电导率突破的关键在于提升石墨烯的电导率，并对微观结构、成键状态等关键因素进行有效调控。然而，石墨烯超高电导率的内在机制尚未清晰，调控手段也相对缺乏。本研究开发一种能够有效调控上述关键因素的工艺，进一步阐明导电增强机制，实现石墨烯电导率的提高，为石墨烯增强金属基复合材料导电性能提供思路。
03
本文亮点
（1）明确超高电导率起源：证实石墨烯/铜界面的电子掺杂效应是石墨烯获得超高电导率的原因，石墨烯区域电流峰值高于铜基体2-3个数量级。
（2）建立工艺-结构-性能关联：提出温压退火工艺调控方法，有效调控界面位向关系和Cu–C键合趋势，实现石墨烯电导率进一步提升。
（3）揭示温压退火调控机制：温压退火一方面促进铜基体向Cu(111)取向转变，基体取向均匀化，减小界面处晶格失配；另一方面引入轴向压应变，减小铜-碳层间距，增强界面电荷转移。
04
图文解析
本研究通过化学气相沉积（CVD）在铜箔表面生长石墨烯，获得石墨烯/铜/石墨烯（Gr/Cu/Gr）复合箔材，经叠层后热压烧结，获得石墨烯/铜（Gr/Cu）复合块体，引入温压退火工艺进行处理（250 °C，5 bar，12 h）。制备流程及微观表征结果如图1所示。
图1 Gr/Cu复合材料制备流程及微观结构表征。（a-d）制备流程示意图；（a1）原始铜箔EBSD图；（b1）Gr/Cu/Gr箔材的EBSD图、（b2）SEM表面形貌图、（b3）拉曼光谱图；（c1）复合界面结构示意图。
（2）铜基材料中石墨烯的超高电导率
导电原子力显微镜（图2a）测试结果显示，热压烧结态样品（未经温压退火处理）中石墨烯区域平均电流为0.560 nA，比两侧铜基体高出2-3个数量级（图2b）。温压退火处理后，平均电流提升至0.750 nA，增幅约34%（图2c），电流分布均匀性、基体取向均匀性（图2d-e）得到显著改善。
图2 （a）导电原子力显微镜测试示意图；（b-c）热压烧结态（Untreated）、温压退火态（HP-annealing）样品界面微区电流分布对比及（d-e）EBSD对比。
界面微区高电流分布与石墨烯分布具有一致性（图3），进一步证实高电导率是由石墨烯贡献的，与表面平整度无关。
图3 （a）包含或不包含石墨烯区域的表面形貌及（b）对应的电流分布图；（c）在电流测试区域进行SEM EDS-mapping表征，以验证电流分布图与石墨烯分布的一致性。（d）石墨烯区域与划痕区域的表面形貌及（e）对应的电流分布图。
（3）温压退火工艺调控机制
温压退火促进铜基体向Cu(111)取向转变，基体取向均匀化，减小了界面处的晶格失配度，界面接触电势差从26.9 mV（热压烧结态）提高到33.5 mV（温压退火态），电子掺杂效应明显增强（图4）。
图4 （a）石墨烯与铜的能级分布及电荷转移现象；通过开尔文探针力显微镜测得（b）热压烧结态、（c）温压退火态样品的电势分布图。
结合EBSD-导电原子力电流测试及TEM微观结构表征进一步显示（图5，图6），在经温压退火处理后、具有Cu(111)单一取向比重较大的界面区域C，两侧铜基体取向一致，电流分布最为均匀。
图5 EBSD结果及对应选区电流分布。区域A选自热压烧结态样品，区域B、C选自温压退火态样品，并对不同区域进行导电原子力显微镜电流分布测试。
图6 （a）图 5 中热压烧结态样品区域A的高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像、（b）温压退火样品区域B、（c）区域C的 HRTEM 图像；（d）区域C界面微区STEM-HADDF图像及对应碳元素分布图、（e）高倍率原子像、（f）石墨烯的电子能量损失谱（EELS）。
第一性原理计算表明（图7），Cu(111)/Gr/Cu(111)界面具有最小的铜-碳层间距（3.078 ?），界面处电荷转移量最高，石墨烯每个C原子从铜基体处得到0.0033电荷，Cu–C键合趋势最强，进一步验证了基体取向对界面微区导电增强的贡献。
图7 （a）不同基体取向界面模型Cu（111）/Gr/Cu（111）、Cu（111）/Gr/Cu（100）及 Cu（100）/Gr/Cu（100）的结构示意图；（b）（110）晶面投影差分电荷密度、（c）电荷转移量及（d）晶体轨道哈密顿布居（COHP）结果。
XPS测试结果证实（图8），在石墨烯/铜复合材料中存在Cu–C键，温压退火处理后Cu–C键含量从4.12at%提升至6.05 at %，峰位向低结合能方向移动0.2 eV，表明电子掺杂水平进一步提升。
图8 （a）Gr/Cu 箔材与块状材料的 XPS测试结果；（b-e）各化学键的相对含量及C 1s 峰拟合结果。
温压退火引入了轴向压应变（图9），可进一步减小铜-碳层间距，使电荷转移量提升约40%，Cu–C键合趋势进一步增强，实现电导率进一步提高。
图9 （a）与温压退火工艺条件一致的等效应变模型示意图，复合材料界面承受轴向压应变；（b）无应变模型与应变模型的 -COHP结果和（c）电荷转移结果。
05
总结与展望
本研究通过实验表征与理论计算相结合，揭示了石墨烯/铜复合材料中石墨烯超高电导率的起源，并建立了温压退火工艺-微观结构-导电性能之间的内在关联。温压退火通过调控铜基体取向和Cu–C键合状态，有效提升复合材料中石墨烯电导率和电流分布均匀性。该调控策略为设计和制备高导电石墨烯增强金属基复合材料提供了重要的理论依据和工艺参考，对提升电力传输效率、降低能量损耗具有重要意义。
06
作者介绍
熊定邦，上海交通大学金属基复合材料全国重点实验室研究员，博士生导师，长江学者特聘教授、洪堡学者、中国有色金属学会创新争先计划、河北省自然科学一等奖获得者，担任《Composites Part B》副编辑。主要围绕结构/功能一体化金属基复合材料的设计、制备、构效关系及使役性能等开展从基础到应用的研究，着重发展复合新方法和新途径，以探索金属基复合材料中复合构型和界面的新效应，突破传统复合材料中性能边界，以及强度-塑韧性、强度-导电/热等“性能倒置”关系，揭示复合材料构型-界面-性能耦合机制，赋予金属基复合材料优异使役行为，并探索其工业应用。研究成果发表于Nature Communications, Acta Materialia, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Journal of Materials Science & Technology等期刊。
07
引用本文
Shiyu He, Yuye Zhao, Jiawen Dai, Xuanyi Wang, Wenqing Dai, Yongfeng Geng, Ruijuan Qi, Di Zhang, Ding-Bang Xiong, Origin and regulation of ultrahigh electrical conductivity of graphene in copper matrix composites, J. Mater. Sci. Technol. 259 (2026) 26-35
信息来源：材料科学与技术
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