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打破传统权衡：传统弹性体基热界面材料（E-TIMs）一直面临“高导热”与“低热接触电阻”难以兼得的矛盾。本研究通过动态共价vitrimer基质与垂直排列石墨烯纤维的协同设计，成功打破了这一局限。
逼近理论极限的导热率：在石墨烯纤维（GFs）体积分数仅为 16.71 vol% 的极低填充量下，实现了高达 160.2 W m?1 K?1 的贯穿面热导率，达到了平行模型估算值的 95.7%。
极低的接触热阻：得益于β-羟基酯vitrimer网络的热激活酯交换反应，材料在40 psi压力下接触热阻低至 14.4 mm2 K W?1。
优异的器件散热表现：在模拟CPU散热测试中，相较于商用高端导热垫，该材料使热源稳态温度降低了 20.8 ℃，展现出卓越的芯片热管理潜力。
引言
随着人工智能、新能源汽车和5G通信技术的飞速发展，电子设备的功率密度急剧增加，热量积聚已成为制约器件稳定性和寿命的关键因素。
在电子封装中，热源和散热器之间存在微观空隙。如果填充空气（导热系数极低），会严重阻碍热传递。热界面材料（TIMs）的作用是填充这些微间隙，排出空气，从而降低总热阻（）。总热阻由本征体热阻（）和接触热阻（）组成。然而，提高导热系数通常需要高负载刚性导热填料，这会增加材料模量，降低表面贴合性，进而减小真实接触面积，导致接触热阻升高。这就是高导热与低接触热阻之间的固有矛盾。
以往的研究尝试通过电场、磁场或剪切场对齐各向异性填料（如碳纤维、碳纳米管、氮化硼等）来构建高效传热路径。但对于短纤维或片状填料，低含量虽能提高柔顺性，却难以形成连续的渗透网络；而高含量又会牺牲柔韧性。石墨烯纤维（GFs） 具有超过 1290 W m?1 K?1 的高轴向导热系数和一定的柔韧性，是理想的填料。然而，传统的电场/机械双场协同对齐工艺复杂且难以放大。Vitrimers（维特里mer） 是一种含有动态共价键的交联聚合物网络，能在热刺激下发生可逆键交换，兼具热固件的网络稳定性和热塑件的可加工性。
本文核心策略：作者制备了一种基于β-羟基酯的聚二甲基硅氧烷vitrimer基质（VPDMS），并通过机械对齐与堆叠焊接相结合的策略，构建了贯穿厚度的垂直排列石墨烯纤维网络。这一设计旨在同时实现高贯穿面导热和低接触热阻。
分析与讨论
1. 材料制备与结构表征
制备工艺：如图1a所示，首先将长切GFs有序排列固定，滴加VPDMS前驱体浸润并固化成单层膜；随后在热压下进行多层堆叠焊接；最后垂直切割，得到GF轴沿厚度方向排列的VPDMS-VGF-TIM薄膜。
图1. (a) VPDMS-VGF-TIM的制备示意图；(b) 本工作与已报道TIMs在导热系数和热接触电阻方面的性能对比（越靠近左下角性能越优）；(c, d) 垂直排列结构的实物及微观形貌展示。
结构验证：通过2D-WAXD（二维广角X射线衍射）和取向因子分析证实，GFs在厚度方向上具有极高的取向度（Hermans因子高达0.81）。这种高度取向的结构是实现高效热传输的几何基础。
2. 理论极限热导率与热稳定性
逼近平行模型：在复合材料导热模型中，平行模型代表理想上限。如图2e所示，当GFs垂直排列形成连续网络时，其轴向的高导热通道与宏观热流方向一致，极大减少了界面声子散射。
图2. (a) SEM展示GFs密集堆叠；(b, c) 随机分散与垂直排列样品的2D-WAXD图案对比；(d) XRD取向指数；(e) 平行模型与串联模型示意图；(f) 不同GF体积分数下的导热系数；(g, h) 温度依赖性与热循环稳定性；(i) 与文献报道的同类材料性能对比。
数据表现：当GF体积分数为16.71 vol%时，实测贯穿面导热系数达到 160.2 W m?1 K?1，而平行模型估算值为167.3 W m?1 K?1，实测值达到了理论估算值的95.7%。此外，材料在30-80℃范围内导热系数仅下降约6.7%，且经过20次热循环后变化小于4.6%，表现出极佳的热稳定性。
3. 超低模量与优异弹性恢复
为了降低接触热阻，TIM需要具备低压缩模量以填充微观间隙。
图3. (a) 拉伸应力-应变曲线；(b) 压缩应力-应变曲线；(c) 导热系数与模量的平衡对比；(d) 1000次压缩循环后的导热稳定性及SEM截面图；(e) 循环后的厚度恢复率。
性能亮点：该材料在30%压缩应变下的压缩模量仅为 0.61 MPa。在1000次30%压缩循环后，归一化导热系数波动小于±3.6%，厚度恢复率达到91.6%，证明了其卓越的机械耐久性和结构完整性。
4. Vitrimer赋能的界面热传输增强机制
这是本文最核心的机理创新。传统的TIM仅依赖物理接触，而VPDMS基质中的动态β-羟基酯键在热激活下会发生酯交换反应，实现网络拓扑重排。
图4. (a, b) 不同压力下总热阻与接触热阻对比；(c) 热处理前后界面形貌SEM，显示vitrimer流动填充了微观空隙；(d-f) 分子动力学模拟模型；(g) 有效接触面积对比；(h) 界面热导(ITC)对比；(i) 机理示意图。
机理揭示：
形态学证据：SEM显示，经100℃热处理后，vitrimer基质能更好地贴合铝基板表面的微观粗糙峰，减少界面空隙。
分子动力学（MD）模拟：模拟对比了普通PDMS（40℃和80℃）与VPDMS（80℃）。结果显示，VPDMS的有效接触面积最大，界面热导（ITC）最高。
贡献度量化：通过公式分解，温度引起的粘弹性蠕变对ITC提升的贡献率（）仅为 31.5%，而动态共价键交换驱动的界面重构贡献率（）高达 68.5%。
这表明，vitrimer的动态重构是降低接触热阻的主要驱动力，而非简单的聚合物蠕变。
5. 器件级散热演示
为了验证实际应用价值，作者搭建了模拟CPU散热平台（陶瓷加热板+风冷散热器）。
图5. (a) 散热测试平台示意图；(b, e) 40 W cm?2功率下的红外热成像图对比；(c) 稳态温度与功率密度的线性关系；(d) 不同功率下的温度随时间变化曲线；(f) 功率循环测试稳定性。
实测结果：在40 W cm?2的极高功率密度下，使用VPDMS-VGF-TIM的加热板稳态温度仅为 90℃，比商用高端导热垫（THERMALRIGHT）低 20.8℃，比不使用TIM低 61.5℃。等效传热系数达到0.586 W K?1 cm?2，比商用产品高29.6%。
结论
本研究开发了一种基于vitrimer的垂直排列石墨烯纤维热界面材料，成功解决了聚合物基TIMs中高导热与低热接触电阻难以兼顾的长期挑战。
连续网络设计：垂直连续的GF网络将石墨烯纤维的高轴向导热直接转化为宏观贯穿面导热，在16.71 vol%的低填充量下实现了160.2 W m?1 K?1的超高导热系数，逼近平行模型估算值。
动态界面调控：β-羟基酯VPDMS不仅作为柔性基质，更通过动态酯交换反应在服役过程中主动调节界面形态。分子动力学模拟证实，这种vitrimer辅助的界面重构使有效接触面积和界面热导显著提升，贡献率远超普通粘弹性蠕变。
综合性能优异：材料在40 psi下接触热阻低至14.4 mm2 K W?1，同时保持低压缩模量（0.61 MPa）和良好的循环可靠性（1000次压缩后厚度恢复率91.6%）。
应用前景广阔：器件级测试显示其散热性能远超商用产品，为设计兼具低体热阻和低接触热阻的下一代高性能TIMs提供了一条行之有效的路径。
文章信息
标题：Through-Thickness Vertically Aligned Graphene-Fiber Thermal Interface Materials with Thermal Conductivity Approaching the Parallel-Model Estimate and Low Thermal Contact Resistance
作者：Xin Zhang, Junzhe Yang, Zhaoyu Lu, Letian Zhou, Junyan Wang, Zhiyuan Ma, Junfeng Chu, Haoxiang Li,* Jingchao Li,* and Yonglai Lu*
期刊：ACS Applied Materials & Interfaces
年份/卷/页：2026, 18, 43149-43161
DOI：10.1021/acsami.6c10738
信息来源：热管理材料前沿
2026中国国际石墨烯创新大会
11月13-15日 中国·温州
“2026年中国国际石墨烯创新大会”将由石墨烯产业技术创新战略联盟（CGIA）和正泰集团联合主办，将于2026年11月13-15日在温州市（乐清）举办。大会聚焦石墨烯应用市场，着力促进石墨烯创新成果与产业端的深度对接合作，推动石墨烯产业迈向高质量发展新阶段。2026中国国际石墨烯材料应用博览会将同期举办。
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